近日，大連理工大學(xué)教授胡方圓團(tuán)隊(duì)在低溫準(zhǔn)固態(tài)鋰硫電池研究方面取得新進(jìn)展。該研究針對(duì)鋰硫電池低溫下離子傳輸通道受阻與界面脫溶劑化能壘倍增的問(wèn)題，基于動(dòng)態(tài)溶劑化調(diào)控策略，設(shè)計(jì)了一種動(dòng)態(tài)遷移-拖曳聚合物電解質(zhì)，通過(guò)硼酸酯動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵和極性側(cè)鏈設(shè)計(jì)，動(dòng)態(tài)重構(gòu)鋰離子溶劑化結(jié)構(gòu)以降低脫溶劑化能壘，加速多硫化物轉(zhuǎn)化動(dòng)力學(xué)，實(shí)現(xiàn)了鋰硫電池在低溫下的高容量穩(wěn)定循環(huán)。相關(guān)成果發(fā)表在《德國(guó)應(yīng)用化學(xué)》上。
凝膠聚合物電解質(zhì)因其高安全性、良好的界面相容性和抑制多硫化物穿梭的潛力，被視為解決低溫鋰硫電池性能衰減問(wèn)題的理想材料體系，對(duì)推動(dòng)極地勘探、高空無(wú)人機(jī)等極端環(huán)境儲(chǔ)能應(yīng)用具有重大戰(zhàn)略?xún)r(jià)值。然而，傳統(tǒng)凝膠聚合物電解質(zhì)在低溫下普遍存在離子電導(dǎo)率驟降與界面離子傳輸動(dòng)力學(xué)遲滯的雙重挑戰(zhàn)。且鋰離子傳輸機(jī)制在低溫界面處的動(dòng)態(tài)演變規(guī)律尚不明確，導(dǎo)致電池實(shí)際低溫性能遠(yuǎn)低于理論預(yù)期。
針對(duì)這一難題，本研究創(chuàng)新性提出“動(dòng)態(tài)遷移-拖曳”策略，通過(guò)分子設(shè)計(jì)構(gòu)建具有動(dòng)態(tài)自適應(yīng)能力的聚合物網(wǎng)絡(luò)，首次揭示了聚合物鏈段側(cè)基對(duì)鋰離子的定向“拖曳”效應(yīng)，并實(shí)現(xiàn)了多硫化物高效轉(zhuǎn)化與鋰離子快速脫溶的協(xié)同強(qiáng)化。為高比能準(zhǔn)固態(tài)鋰硫電池的低溫性能突破提供了新思路。
為精準(zhǔn)量化“動(dòng)態(tài)遷移-拖曳”策略對(duì)界面離子傳輸動(dòng)力學(xué)的調(diào)控效能，團(tuán)隊(duì)以界面離子脫溶活化能作為關(guān)鍵性能指標(biāo)，通過(guò)原位電化學(xué)阻抗譜（EIS）、Arrhenius方程解析以及理論計(jì)算，證實(shí)動(dòng)態(tài)凝膠聚合物電解質(zhì)的鋰離子脫溶活化能較傳統(tǒng)電解質(zhì)降低66%，可同步實(shí)現(xiàn)鋰均勻沉積與界面阻抗最小化。
團(tuán)隊(duì)基于該策略制備了凝膠電解質(zhì)，其在0°C下仍保持高于1 mS cm-1的離子電導(dǎo)率，顯著提升鋰硫電池的低溫循環(huán)穩(wěn)定性與倍率性能，為開(kāi)發(fā)極端環(huán)境高比能儲(chǔ)能器件提供了全新理論框架與材料設(shè)計(jì)范式。
相關(guān)論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202505095
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